Pada tahun 2007, Cyrus menandatangani kontrak bersama Hollywood Records untuk mengejar karier sebagai penyanyi solo. Pada tahun yang sama, ia membuat tur pertamanya, Best Of Both Worlds Tour. Tur ini juga dirilis ke dalam versi DVD dengan judul Hannah Montana & Miley Cyrus: Best of Both Worlds Tour (2008) yang berhasil mendapatkan keuntungan 70 ribu dolar lebih. Pada April 2008, Cyrus merilis solo album pertamanya, Breakout, yang juga sukses.
Cyrus pernah menjadi pengisi suara tokoh Penny dalam film animasi, Bolt. Cyrus mendapatkan nominasi Best Original Song dalam Golden Globe Award lewat lagu "I Thought I Lost You". Dia kembali memerankan tokoh Miley Stewart dan Hannah Montana dalam film Hannah Montana: The Movie (2009). Ia juga tampil dalam film adaptasi novel Nicholas Sparks berjudul The Last Song (2010) bersama mantan tunangannya, Liam Hemsworth.
Cyrus mulai mengganti image-nya menjadi dewasa pada tahun 2009, dengan merilis EP, The Time of Our Lives (2009) dan Can't Be Tamed (2010). Cyrus berada di posisi ke 13 dalam daftar Celebrity 100 versi Forbes pada tahun 2010. Selain itu, ia masuk dalam Guinness Book of Records, setelah singlenya "Party In The USA"[2] bertahan lama dalam Billboard Hot 100.