Ia mulai terkenal setelah membintangi Film karya Gustav Machatý, sebuah film yang menampilkan cuplikan tokoh yang diperankannya saat melakukan salah satu adegan yang kontroversial dan tidak lazim pada masa pemikiran konservatif yang merupakan masa puncak kariernya. Berbakat di bidang matematika, Lamarr bersama komponis George Antheil menemukan sebuah teknik komunikasi spektrum sebar dan perpindahan frekuensi pertama yang diperlukan untuk melakukan komunikasi nirkabel sejak zaman pra-komputer sampai sekarang.
Komponis avant garde George Antheil, putra imigran Jerman sekaligus tetangga Lamarr, telah bereksperimen dengan pengendalian instumen musik secara otomatis, termasuk musiknya untuk Ballet Mécanique, yang awalnya ditulis untuk film abstrak karya Fernand Léger tahun 1924. Musik otomatis karyanya berupa beberapa pianola yang dimainkan secara bersamaan.
Ide ini baru diterapkan di Amerika Serikat pada tahun 1962 oleh kapal-kapal militer A.S. saat memblokir Kuba setelah patennya kedaluwarsa. Karena mungkin pengembangannya terhambat, paten ini baru diketahui publik pada tahun 1997 ketika Electronic Frontier Foundation memberi penghargaan kepada Lamarr atas kontribusinya.[6] Dilaporkan bahwa pada tahun 1998, pengembang teknologi nirkabel asal Ottawa, Wi-LAN, Inc. "membeli 49 persen klaim paten ini dari Lamarr dengan nilai saham yang tidak disebutkan" (Eliza Schmidkunz, Inside GNSS), padahal paten yang kedaluwarsa seharusnya dianggap tidak bernilai. Antheil meninggal dunia tahun 1959.
Ide pindah frekuensi Lamarr dan Antheil menjadi dasar teknologi komunikasi spektrum sebar masa kini, seperti Bluetooth, COFDM yang dipakai oleh koneksi jaringan Wi-Fi, dan CDMA pada telepon nirkabel. Paten Secrecy Communication System oleh Blackwell, Martin, dan Vernam tahun 1920 (1598673) tampaknya menjadi dasar komunikasi untuk paten Kiesler dan Antheil, yang memanfaatkan teknik ini untuk mengendalikan torpedo. Lamarr ingin bergabung dengan National Inventors Council, namun anggota NIC Charles F. Kettering dan rekan-rekannya meminta agar ia membantu upaya perang saja dengan memanfaatkan status selebritinya untuk menjual Obligasi Perang.