Sri Purnomo adalah Wakil Bupati Sleman periode 2005-2010 dengan Bupati Ibnu Subiyanto, Akt, setelah dalam Pemilihan Umum Kepala Daerah tahun 2005 dengan 195.464 suara atau (39,58%) mengalahkan tiga pasangan calon lain yakni Ir Soetrisno MES-Ir Ahmad Yulianto 59.584 suara (12,07%, Drs Hafidh Asrom MM-Drs Kusbaryanto 167.610 suara (33,94%), dan H Sukamto SH-Ir Sudrajat Selorujito 71.155 suara (14,41%).
Pada tahun 2009, Ibnu Subiyanto diberhentikan sementara oleh Menteri Dalam Negeri dikarenakan didakwa terlibat kasus korupsi yang merugikan keuangan negara Rp 12 miliar karena menyetujui pengadaan buku ajar SD hingga SMA dengan sistem penunjukan langsung, tanpa lelang, kepada PT Balai Pustaka.. Oleh karena itu, Sri Purnomo kemudian naik jabatannya menjadi Bupati Sleman.
Pada Pemilihan Umum Kepala Daerah tahun 2010, ia bersama wakilnya Yuni Satia Rahayu yang didukung oleh PDIP, PAN, dan Gerindra berhasil memenangkan pilkada Sleman 2010 dengan perolehan suara sebesar 174.571 suara (35,2 persen) mengalahkan pasangan lainnya yakni pasangan Sukamto-Suhardono (PKB) 106.838 (21,5%), Bugiakso-Kabul MB (independen) 104.672 (21,1%), Hafidh Asrom-Sri Muslimatun (Demokrat) 67.904 (14,7%), Zaelani-Heru Irianto (Hanura, PDP) 16.700 (3,4%), Mimbar Wiryono-Cahyo Wening (independen) 14.860 (2,9%) Ahmad Yulianto-Nuki Wakinudhatun (independen) 10.645 (2,2%)
Pada Pemilihan Umum Kepala Daerah Serentak 2015, Sri Purnomo kembali maju dan memenangkan Pemilihan Bupati dan Wakil Bupati Sleman periode 2015-2020 berpasangan dengan Sri Muslimatun. Pasangan Sri Purnomo dan Sri Muslimatun (Santun) memperoleh 297.267 suara mengalahkan pasangan Yuni Satya Rahayu dan Danang Wicaksana Sulistya (Yuda) yang memperoleh 227.633 suara.