Dia memainkan peran Shahida juga dikenal sebagai 'Munni', seorang gadis Muslim Pakistan yang tersesat di India dan melakukan perjalanan kembali ke tanah airnya dengan bantuan seorang India, Pavan Kumar Chaturvedi (diperankan oleh Khan). Malhotra terpilih dari 5.000 gadis yang muncul untuk audisi film.
Penampilan Malhotra sebagai gadis bisu dipuji secara kritis dan membuatnya mendapatkan Penghargaan Filmfare untuk nominasi Debut Wanita Terbaik, menjadikannya orang termuda yang dinominasikan dalam kategori tersebut dan memenangkan penghargaan Screen Award untuk Artis Anak Terbaik di antara beberapa penghargaan dan nominasi lainnya.
Dia telah berakting dalam serial seperti Qubool Hai (2014) dan Laut Aao Trisha (2014), dan muncul di iklan TV dan iklan cetak untuk merek termasuk Fair & Lovely (kosmetik), Pir (kosmetik), HDFC Bank, Horlicks, dan Ace Grup dan juga muncul dalam iklan Pakistan Telenor bersama dengan Shaan Shahid dan Hilal Cup Cake TV Commercial bersama aktris populer veteran Ismat Zaidi.
Bajrangi Bhaijaan adalah 2015 drama film komedi India yang disutradarai oleh Kabir Khan dan ditulis oleh dia bersama dengan KV Vijayendra Prasad, Kausar Munir dan Parveez Sheikh. Diproduksi oleh Salman Khan dan Rockline Venkatesh, film ini dibintangi oleh Salman, Kareena Kapoor Khan, Nawazuddin Siddiqui.
Debutan Harshaali Malhotra dalam peran utama, dan menceritakan kisah Pawan Kumar Chaturvedi, seorang pemuja setiadewa Hindu Hanuman, yang memulai perjalanan untuk membawa seorang gadis Muslim Pakistan berusia enam tahun, Shahida, yang terpisah di India dari orang tuanya, kembali ke kampung halamannya di Pakistan.